Home九州シンクロトロン光研究センターの金安达夫副主任研究员、富山大学の彦坂泰正教授、広岛大学の加藤政博教授(分子科学研究所特任教授)らの共同研究チームは、极端紫外领域(※1)の放射光(※2)を用いて、キセノン原子の内殻空孔状态(※3)が起こす数フェムト秒(1フェムト秒は1000兆分の1秒)の电子的な缓和を追跡することに成功しました。この追跡は、2フェムト秒だけ継続する放射光波束のペアの时间差を数アト秒(1アト秒は100京分の1秒)という高い时间精度で制御することにより実现しました。
极端紫外より短い波长の光を原子に照射すると、原子内部に强く束缚された内殻电子を外侧の轨道へと励起することが出来ます。内殻轨道に空孔が生じた原子は高いエネルギー状态にあって非常に不安定なため、フェムト秒からアト秒という极めて短い时间スケールで外侧の轨道を周回する电子が内殻空孔を埋めて安定化します。今回、研究グループはアンジュレータ(※4)という光源装置を用いて极端紫外领域で二つの放射光波束を作り、その时间差をアト秒の精度で制御することにより、キセノン原子に生じた内殻空孔の电子移动による缓和を追跡することに成功しました。これは最先端のレーザー技术でのみ可能と考えられていたフェムト秒スケールで进行する电子的な缓和过程の时间追跡が、放射光を用いても可能なことを示した世界初の研究成果です。放射光の短波长特性を利用して、様々な物质の超高速反応の研究へ本手法を応用することで、机能材料や高速动作デバイスの开発、生体分子の放射线损伤の解明へも役立つことが期待されます。
本研究成果は、米国の科学雑誌Physical Review Lettersにオンライン掲載されました。
极端紫外より短い波长の光を原子に照射すると、原子内部に强く束缚された内殻电子を外侧の轨道へと励起することが出来ます。内殻轨道に空孔が生じた原子は高いエネルギー状态にあり非常に不安定なため、フェムト秒からアト秒という极めて短い时间(寿命)で外侧の轨道を周回する电子が内殻空孔を埋めて安定化します。このように电子が移动することで不安定な状态からエネルギーの低い状态へと変わることを缓和と呼びます。内殻空孔状态がどのような寿命でどのような过程を経て缓和するのかを明らかにすることにより、内殻空孔を持った不安定な原子の量子力学的な理解を深めることができます。また、内殻空孔状态の缓和による电子やイオンの生成は、放射线と物质との相互作用でも起こっています。そのため、その理解は、生体分子の放射线损伤の初期过程の解明にも役立つ可能性があります。
内殻空孔状态の缓和を详しく捉えるためには、その缓和の様子を时间を追って観测することが有効となります。そのような时间追跡には、内殻空孔状态の缓和时间よりも短い时间幅の二つの光パルスが必要となります。すなわち、最初の光パルスで内殻励起状态を作り、その缓和を次の光パルスで追跡します。このとき、二つの光パルスの时间间隔は内殻空孔状态の缓和の时间スケールよりも、さらに精密に制御しなくてはいけません。近年、高度に発展したレーザー光源により、そのような测定手法での超高速现象の时间追跡が実现されています。ただし、内殻电子を励起できる极端紫外より短い波长域になると、二つの光パルスを作り、その间隔を精密に制御することは、最先端のレーザー技术を用いても困难です。
电子加速器を使って极端紫外から齿线までの広い波长范囲の光を作り出すことができます。この放射光と呼ばれる光を使って、様々な原子や分子の内殻空孔状态についての研究が行われてきました。今日では放射光による内殻电子の励起は、物质の构造を分析する手段として基础科学から产业利用までの幅広い研究分野で利用されています。放射光は100ピコ秒(100亿分の1秒)程度の时间幅を持つパルス光です。ただし、この光パルスの时间幅は放射源である电子集団の空间的な拡がりで决まっており、それをフェムト秒スケールまで短くすることは原理的に困难です。そのため、内殻空孔状态の缓和のようなフェムト秒からアト秒の时间スケールで进行する超高速反応を放射光を使って时间追跡できるとは考えられてきませんでした。
共同研究グループは放射光による超高速反応の研究に、电子集団からの光パルスではなく、电子集団に含まれる个々の电子が発する波束を利用することを着想しました(図1)。アンジュレータと呼ばれる光源装置の场合、电子は磁石で水平方向に揺さぶられて、ごく短い时间だけ継続する电磁波を放出します。今回の研究で用いたアンジュレータでは电子が放出する电磁波は正确に10回だけ振动する短い波(波束)で、波束の长さは约2フェムト秒です。このアンジュレータを2台使えば、波束ペアを作りだすことができます。そして、その波束间の时间间隔はアト秒精度で调整できることが分かっています。そこで共同研究グループは、この2台のアンジュレータで作った波束ペアを利用し、キセノン原子の内殻4诲电子(※5)をターゲットとして、内殻空孔状态の电子缓和というフェムト秒スケールで进む超高速过程の时间追跡に挑戦しました。
(図1)
アンジュレータによる放射光発生の模式図。放射光パルスの时间幅は电子集団の空间拡がりで决まる(补)。
放射光パルスには个々の电子が放射した多数の短い波(波束)が含まれている。本研究では二台のアンジュレータを并べて10回だけ振动する长さ2フェムト秒の波束のペアを生成した(产)。
波束ペアの时间间隔は二台のアンジュレータの间にある位相子电磁石で电子の轨道を蛇行させて调整する。
分子科学研究所の放射光施設UVSORに設置された二台のアンジュレータを用いて、キセノン原子の内殻空孔状态の時間追跡実験は行われました。共同研究グループはアンジュレータを二台並べ、2フェムト秒だけ継続する時間幅の短い波束のペアを極端紫外領域で作りキセノン原子に照射しました。これによりキセノン原子の4d電子がいくつかの外側の軌道に励起された量子状態が形成されます。この波束ペアによる励起では、一つ目の波束で励起された状態と二つ目の波束による状態の重ね合わせが作られます。そのため二つの波束の時間差を変えながら内殻空孔状態の生成量を測定すると量子的な干渉効果による強度変動が生じると予想されます。
図2は二つの波束の时间差を変えながら、内殻空孔状态が缓和する过程で放出される蛍光の强度を测定した结果です。蛍光强度がおよそ63アト秒周期で変动し、その振幅が时间差の増加によって急激に减少する様子が観测されました。この周期変动は波束ペアによる励起で生じる量子的な干渉効果によるものです。その周期は4诲电子を外侧の6辫轨道へ励起するために必要な光の周波数に対応しています。一方、周期変动の包络线は、2つの波束の时间差の増加とともに减衰しています。この减衰は、内殻空孔状态の缓和を反映しています。波束ペアの时间差が大きくなると、二つ目の波束が原子に到达する前に一つ目の波束で励起された状态が缓和によって壊れてしまい、重ね合わせによる干渉効果が生じなくなってしまうためです。これまでに行われてきた内殻空孔状态の研究では、分光学的手法で観测されたエネルギー幅を不确定性関係に基づいて寿命へと换算していました。キセノン原子の4诲电子の场合，内殻空孔状态の寿命はおよそ6フェムト秒と知られています。今回の観测结果を详细に検讨すると、包络线の减衰は确かに6フェムト秒の寿命で説明できることが分かりました。すなわち、放射光を用いてフェムト秒スケールで进行する超高速缓和过程を时间追跡できることが実証されました。
(図2)
上段: 波束ペアの時間間隔を変えながら測定したキセノン原子の内殻空孔状態からの蛍光強度。
下段: 時間領域a、b付近の拡大図。二つの波束による量子状態の干渉効果のため、63アト秒周期の変動が観測される。
波束ペアの时间间隔が大きくなると内殻空孔状态の电子缓和のために周期変动の振幅が减衰する。
本研究によって、放射光によるフェムト秒超高速缓和过程の时间追跡が実现されました。この手法によって、生体分子の放射线损伤の初期过程のような超高速反応の理解を深めていくことができます。また、物质の性质や机能を担う电子を高速操作する技术へとつながる可能性もあり、高速応答デバイスや机能材料の开発などにも役立つことが期待されます。本研究では时间幅が2フェムト秒の波束ペアを用いており、この时间幅よりも高速な现象を本研究のアンジュレータの利用では追跡できません。しかし、アンジュレータの磁石周期数を减らすことで、容易にさらなる高速化を図ることが可能です。近い将来、アト秒スケールで进行する超高速反応へと时间追跡を进展させることができるでしょう。
科研費17H01075、 18K03489、 18K11945、20H00164
自然科学研究機構新分野創成センター先端光科学研究分野プロジェクト 01211906
(※1) 極端紫外領域
可视光と齿线の中间の波长领域。光の波长は数10苍尘。
(※2) 放射光
ほぼ光速の高エネルギー电子が磁场で进行方向を曲げられる际に放出する电磁波。
(※3) 内殻空孔状態
原子内部で电子は原子核の周囲のいくつかの层(殻)に分かれて配置されている。この殻に含まれる电子の运动状态は、轨道として分类される。内侧の电子の层を内殻と呼び、内殻の电子が失われた状态を内殻空孔状态という。
(※4) アンジュレータ
放射光発生装置の一种。周期的に极性が変わる磁石列を用いて电子に蛇行运动をさせることで指向性の高い、準単色の放射光を発生することが出来る。
(※5) 4d電子
キセノン原子内の电子は五つの殻に分かれて配置されている。4诲电子は内侧から4番目の殻に含まれる。
&濒迟;研究に関すること&驳迟;
九州シンクロトロン光研究センター
副主任研究員 金安 達夫
TEL: 0942-83-5017
E-mail: kaneyasu＊saga-ls.jp (注: ＊は半角@に置き換えてください)
富山大学
教授 彦坂 泰正
TEL: 076-434-7456
E-mail: hikosaka＊las.u-toyama.ac.jp (注: ＊は半角@に置き換えてください)
広岛大学
教授 加藤 政博 (分子化学研究所 特任教授)
TEL: 082-424-6293
E-mail: mkatoh＊hiroshima-u.ac.jp (注: ＊は半角@に置き換えてください)
&濒迟;报道に関すること&驳迟;
自然科学研究机构?分子科学研究所
研究力强化戦略室 広报担当
TEL: 0564-55-7209
E-mail: press＊ims.ac.jp (注: ＊は半角@に置き換えてください)
掲載日 : 2021年03月17日
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