【研究成果】光に操られるスピンの超高速な動きを可視化する装置を開発 ――スピン流が光で発生する瞬間を捉えた ――

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【研究成果】光に操られるスピンの超高速な動きを可視化する装置を開発 ――スピン流が光で発生する瞬間を捉えた ――

【研究成果】光に操られるスピンの超高速な動きを可視化する装置を開発 ――スピン流が光で発生する瞬間を捉えた ――

発表のポイント

物质に光を照射した际に电子が持つスピン(最も小さな磁気)の向きと运动量が、10兆分の1秒スケールという超高速で変化する様子を可视化する装置を开発した。
本装置をトポロジカル絶縁体に适用することで、光を当てた瞬间にスピン流(最も小さな磁石の流れ)が発生する现象を観察することに成功した。
太阳电池やスピントロニクス材料を効率的かつ超精密に性能评価する唯一无二の実験手法として、最先端の基础研究への活用はもとより、产业界への普及が今后期待される。

発表概要

　东京大学物性研究所の川口海周研究員と黒田健太助教(現在、広岛大学大学院先进理工系科学研究科准教授)、近藤猛准教授らの研究グループは、同物性研究所のZhigang Zhao研究員(現在、山東大学情報理工学部(中国) 教授)、谷峻太郎助教、小林洋平教授らの研究グループと共同で、物質内の電子が持つスピン(最小の磁気)が光によって操られる様子を観察する革新的な装置を開発しました。最近注目されているトポロジカル絶縁体(注1)を同装置により測定することで、応用が期待される光誘起スピン流の観測に成功しました。
　スピンの流れ(スピン流)を光で制御し情报伝达技术に活かすスピントロニクス研究が现在活発に行われています。しかし、物质内の电子が持つスピンの动きが光の照射と共に具体的にどう动くのかを微视的に観察することは困难なため、新たな実験手法の开発が求められていました。本研究では、物质内の电子一つ一つの动きを描く电子构造(电子の运动量とエネルギーの関係)を実験的に决定できる角度分解光电子分光(注2)技术を発展させ、光の照射と共に変化する电子のスピンのベクトル量を3次元かつ10兆分の1秒间隔の超高速で観察可能な装置の开発に成功しました。本装置を用いることで、スピン流がトポロジカル絶縁体表面にパルス光の照射直后に発生するまさにその瞬间を超高速で観察することに成功しました。物质内电子のスピンの振る舞いが手に取るように见える本装置は、日本発の技术として世界的に着目されているペロブスカイト太阳电池(注3)の动作原理の微视的解明および効率向上に向けた评価方法となるなど、広范囲に渡るスピントロニクス研究の基盘を支える実験技术になることが考えられます。
　本成果は米国物理学協会が発行するReview of Scientific Instrumentsの8月4日(現地時間)に掲載されました。

発表内容

〈研究の背景〉
　人々の生活を豊かにするための材料开発?デバイス开発は进化を続けており、特に、エネルギー问题の解决を大きな课题として、光を効率的に活用する発电技术やエレクトロニクスに変わる新しい情报技术の开拓が求められています。その身近な例となる太阳电池では、光が半导体に当たると、その内部の电子が光のエネルギーを吸収することで、电気エネルギーに変换されます。最近では特に、电子が持つ电荷だけでなく、スピンの性质も活用した太阳光発电が着目されています。日本で最初に発见されたのち世界中で研究竞争が进むペロブスカイト太阳电池の高い性能は、电子のスピンの向きが光のエネルギーを吸収することで反転する现象により実现すると考えられています。スピンの活用は、エレクトロニクスに変わるスピントロニクスにおける情报技术においても重要で、その制御に光を用いるデバイス応用が期待されています。ある种类のトポロジカル絶縁体では、光が当たることでスピンが流れる现象が提案されており、その直接的な観察を通じた制御技术の构筑が望まれています(図1)。

図1：电子?スピン?光と电子构造の関わり

スピンと电子构造における、光励起との関わりを示した概念図。太阳电池では、电子が高いエネルギーに光で励起されることで电気エネルギーに変换される。最近着目されるペロブスカイト半导体では、ラシュバ构造(注4)と呼ばれるスピン分裂した电子构造が発电効率に大きな役割を果たしていると考えられている。トポロジカル絶縁体では、光励起によってスピン偏极したコーン状の电子构造が出现し、光によってスピン流の制御が可能であることが本研究からも明らかになった。

　电子の动きを视覚的に理解する手法が、光电子分光法による电子构造の観察です。电子构造とは、电子1つ1つをエネルギーと运动量の関係でプロットすると浮かび上がる模様を意味します。物质内では、无数の电子があたかも乱雑に动き回っているため、その集団运动を理解することは一见不可能に思われます。しかし、それを电子构造に焼き直すと物质固有の美しい模様が描け、量子力学に则った规则正しい集団运动として视覚的に理解できるようになります。电子の持つスピンの情报まで电子构造の模様に反映させる実験手法がスピン分解光电子分光であり、电子构造に対してスピンの向き(上向?下向きなど)に応じて赤青で着色し表现することが一般的です(図1)。このように、スピンの情报を盛り込んだ电子构造の模様を“见る”ことで、电子やスピンが物质内部でどう动き、物质の电気?磁気的な性质を司っているのかを直観的に理解することが可能となります。しかしながら、上に述べたペロブスカイト太阳発电や光によるスピン流の生成などを视覚化するために、光で制御されるスピン情报を含む电子构造を决定することは、実験技术的に非常に困难であるとされていました。

〈研究の内容〉
　本研究チームは、パルス光により活性化された电子のスピン情报を含めた电子构造を、超高速に动画として撮影できる装置?时间?スピン?角度分解光电子分光装置?を开発しました(図2)。光电子分光では、光を物质に照射した际に外へ飞び出す电子(光电子)のエネルギーを测定します。光电子の角度からは、物质内の电子の运动量が决定されます。スピンの情报は、スピン検知器によって、光电子のスピンがどちらの向きを向いているかを选択的に测定することで得られます。超高速动画を得るための时间分解测定では、パルス光により活性化された物质内の电子が元の状态へ戻る前に2発目のパルス光を照射し光电子分光を行うことで可能となります。今回开発した装置では、光で活性化された物理现象の时间経过を10兆分の1秒间隔という超最速で撮影することが可能です。
　この测定手法が実现した际の有用性については认识されていました。それにも関わらずこれまで成功していなかった主な理由は、通常の光电子分光测定に比べスピンの検出効率が桁违いに低いことに加え、パルス光により活性化された电子のスピンを测定するとなるとさらに効率が落ちることから、実现が难しい実験手法であるとみなされて来たことにあります。その悲観的な常识を打破するために本研究チームは、従来のスピン検出とは异なる测定原理を用いた高効率スピン検知器、および新たに开発した大强度レーザー光源を用いた装置开発を行いました。これまでの装置では、スピン検出としてはモット検出器、またレーザー光源としてはチタン添加サファイアレーザーが一般的に用いられてきました。本研究ではこれらを一新し、スピン検出には磁石の反射を利用することで高効率化させた低速电子线回折(痴尝贰贰顿)方式を、また、レーザー光源としては高繰り返しのパルス発生に最适なイッテルビウム添加ファイバーレーザーを初めて採用しました。これらの试みにより、従来の测定と比べ约100倍もの高効率化を达成しました。さらに、测定用のパルス光として、10.7别痴という高いエネルギーのレーザー光源を开発しました。これにより、物质の电子构造を决定する上で必要となる电子の运动量全域を测定することを可能にしました。これらすべての要素を集结させることで、?时间?スピン?角度分解光电子分光装置?の开発を実现できました。
&苍产蝉辫;この新たな装置を使って本研究チームは、パルス光により活性化された瞬间に発生するスピン流を直接観测することに成功しました。特に注目すべきは、トポロジカル絶縁体厂产₂Te₃についての発见です。この物质では、光を照射する前の安定状态ではスピン流が存在しませんが、パルス光によって电子を活性化すると瞬时にスピン流が発生することを电子构造の観察によって视覚的に示すことに世界で初めて成功しました。

図2：本研究で开発した?时间?スピン?角度分解光电子分光装置?の概念図

本装置では、励起光と测定光を用いたスナップショット方式により、光励起以后の电子构造の変化を时间分解観测することができる。电子构造は光电効果によって放出された电子をアナライザーに通すことで得られる。さらに、本装置の特徴として、磁石の反射を利用したスピン検知器を搭载しており、光励起后の电子构造変化をスピンまで含めて明らかにすることができる。

図3：本装置で测定されたスピン流生成の直接観测结果

开発した装置を用いて测定した、トポロジカル絶縁体厂产2罢别3の光励起后における电子?スピン状态のダイナミクスを电子构造として可视化した。光励起前には存在しなかった电子构造が光励起によって出现し、それがスピン流に由来することが、スピン分解された电子构造の测定により初めて直接的に示された。この结果は、スピン流が光によりスイッチングされたことを意味する。

今后の展开

　开発した本装置によって、光で活性化された物质内の电子やそれらのスピンの状态が超高速で时间変化する様子を、视覚的に捉える电子构造から解明できるようになりました。この新しい実験技术の有用性を、光励起によるスピン流の生成を世界で初めて直接视覚化し、実証しました。今后の研究ターゲットは、ペロブスカイト太阳电池で予想されるスピン偏极电子构造に基づく光スピン変换理论の构筑、光磁気デバイスの性能向上に求められる材料の物性理解、スピントロニクス材料の特性评価など、幅は広大です。これらを実现する上で必须となるツールとして、本実験技术は今后、学界?产业界问わず普及して行くことが期待されます。

発表者

东京大学
　物性研究所附属極限コヒーレント光科学研究センター
　　川口海周(研究員)
　　Zhigang Zhao(研究員) <現在：山東大学情報理工学部(中国) 教授>
　　谷峻太郎(助教)
　　小林洋平(教授)
　　近藤猛(准教授)<トランススケール量子科学国際連携研究機構准教授>

広岛大学
大学院先进理工系科学研究科
黒田健太(准教授)<研究当時：东京大学物性研究所助教>

论文情报

〈雑誌〉 Review of Scientific Instruments
〈題名〉 Time-, spin-, and angle-resolved photoemission spectroscopy with a 1-MHz 10.7-eV pulse laser
〈著者〉 Kaishu Kawaguchi, Kenta Kuroda*, Zhigang Zhao, Shuntaro Tani, Ayumi Harasawa, Yuto Fukushima, Hiroaki Tanaka, Ryo Noguchi, Takushi Iimori, Koichiro Yaji, Masami Fujisawa, Shik Shin, Fumio Komori, Yohei Kobayashi, and Takeshi Kondo* (*責任著者)
〈DOI〉 10.1063/5.0151859

研究助成

本研究は、日本学術振興会の科学研究費(課題番号 JP21H04439,JP21H04652,JP22H01943, JP23K17351)、文部科学省の光?量子飛躍フラッグシッププログラム(Q-LEAP 課題番号 JPMXS0118068681)、旭硝子財団、村田学術振興財団、および日本科学協会の笹川科学研究助成による助成を受けたものです。

用语解説

(注1)トポロジカル絶縁体:
その内部(バルク)が絶縁体である一方で、表面(エッジ)においては导体となる新种の量子物质です。この性质は?バルク-エッジ対応?とも呼ばれ、数学のトポロジーと量子力学の理论に基づいて説明されます。つまり、内部で电子が移动できないが、表面では自由に移动できる特异な物性を持つ物质です。表面で伝导する电子はスピン偏极したスピン流として考えられるため、スピントロニクスなどへの応用が期待されています。

(注2)角度分解光电子分光:
角度分解光電子分光(Angle-resolved photoemission spectroscopy、ARPES)は、固体表面の電子状態を直接観察する実験手法の一つです。この手法は、光(通常はX線や紫外線)を固体に照射することで電子を励起し、その励起電子の運動量とエネルギーを測定します。これにより、電子のバンド構造(エネルギーと運動量の関係)が明らかになります。ARPESは特に、新奇な電子状態を持つ物質(例えば高温超伝導体やトポロジカル絶縁体)の研究に非常に重要な手法となっています。

(注3)ペロブスカイト太阳电池:
特定の结晶构造を持つ材料であるペロブスカイトを活性层に使用した新型の太阳电池です。この种の太阳电池は、製造コストが低く、柔软性があるという特性を持つ一方で、変换効率も高いという利点があります。高い光电気変换効率の背景として、バンド构造の特徴的なスピン分裂构造が関係していると考えられています。

(注4)ラシュバ构造:
非対称な电子环境下で、スピン轨道相互作用により分裂した电子构造です。スピン轨道相互作用とは、电子のスピン(内部の角运动量)とその轨道运动量が结びつく相互作用のことです。ラシュバ构造は特に、非対称的な电场下で重要になり、电场の方向によって电子のスピン状态が変わるという性质があります。これは电子の运动方向とスピンが连动するため、これを利用したスピントロニクスという新たな电子デバイス技术において重要な役割を果たします。